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原子力委員会 再処理専門部会中間報告書を提出 再処理専門部会では使用済燃料再処理について当面の研究開発方針の検討を行なってきたが、昭和35年５月27日に開かれた第８回会合において、次のような中間報告書をまとめ、これを原子力委員会委員長に提出した。 昭和35年５月27日 原子力委員長 再処理専門部会長 再処理専門部会は、使用済燃料処理に関する当面の研究開発方針の検討を目的として、昭和34年5月以降審議を重ねてきましたが、現在までの調査検討を取りまとめ、中間報告いたします。 まえがき 再処理専門部会においてはわが国における再処理技術開発の方針をかためる前提として、先進諸国における開発の状況やその動向を調査するとともに、わが国において再処理技術開発を進める上に必要な基本的な事項について検討を行なってきたので、一応中間報告することにした。今後、さらに関係資料の収集および海外調査等を通じて、海外の急速に発展しつつある技術を調査検討し、当部会としての答申を行なう予定である。 第１章 世界における再処理の状況 １−１ 再処理の諸方式
A 湿 式 法 沈殿法は、アメリカにおいては1940年初期のプルトニウム分離法として、リン酸ビスマスをキャリアーとした方式が用いられていたが、化学工学的にいろいろの難点があり、溶媒抽出法が発展するに及び沈殿法は主分離プロセスに用いられなくなった。またイオン交換樹脂を用いて分離する方法は第２次世界大戦後急速に開発されたが、その再処理に対する応用は、回収、分離の点で比較的すぐれているものの、連続操作の適用が困難なこと、樹脂の放射線損傷が大きいことなどの欠点のためまだ実験室における研究段階を越えていない。沈殿法、イオン交換樹脂法は溶媒抽出法との組合せ、すなわち、補助工程として用いられている現状である。 溶媒抽出法による再処理法は燃料の種類や型式に関連して広範囲に発展しつつある。当初、再処理の主たる対象はプルトニウム生産炉用燃料、すなわち、アルミニウム被覆の天然ウラン棒であり、処理するにしても比較的簡単であったが、発電用原子炉の開発が進むとともに、燃料はその形状、組成ともに複雑化し、このため再処理法にもいろいろな発展がもたらされた。すなわち、溶解しがたいジルコニウム合金やステンレス鋼などを被覆した燃料体が多く使用されるようになり、このため第１段階である被覆除去工程において被覆材除去のため特殊な化学的溶解法（たとえばジルコニウム合金被覆燃料に対する Zircex 法、ステンレス鋼被覆燃料に対するDarex法など）や機械的処理法が開発されるに至った（表１−１〜１−３参照）。このように現在すでに実用化されている溶媒抽出法にしても前処理、後処理工程の改良、工程の簡略化、装置の改良、新しい溶媒の開発などが研究されており、またイオン交換法にしても主分離プロセスへの適用、無機イオン交換体などの新しいイオン交換体の開発などが研究されている。
表１−１ ステンレス鋼被覆燃料の前処理
B 乾 式 法 このような高温冶金法によって再理処が可能なことは1945年ごろから知られていたが、この方法には技術的に困難な点が多く除染度が著るしく低いので、当時の軍事目的には不適当であった。しかし動力炉燃料たとえば高速増殖炉燃料に対する要求はそれほどきびしくなく、かつ工場が小型となり、原子炉敷地内に付属することも可能なので、ある特定の原子炉に付属し、その原子炉の燃料サイクルの一環となるいわゆるクローズドサイクルとして最近関心が高まりつつある。 フッ化物蒸留法は使用済燃料中の全成分をフッ化物に変え、このフッ化物の揮発性の差を利用して燃料物質を分別蒸留し回収する方法である。種々の合金燃料に対してBrF3、ClF3のような液相フッ化剤を用い、あるいはNaF-ZrF4のような溶融塩を用いてフッ化する方法が開発中である。現在アルゴンヌ、オークリッジ、ブルックへプソなどの国立研究所で小規模なパイロットプラントの実験が行なわれているが、溶媒抽出法と同程度の良好な除染率が得られること、工程の数が少ないこと、材料が放射線分解を受けないことなどの利点があるが、装置の腐食など困難な問題があり、まだ実用化の段階には至っていない。 １−２ 再処理工場の概況
表１−４ 湿式再処理工場の発展概要 アメリカではHexone、TBPを溶媒とするRedox法、Purex法、Thorex 法などの溶媒抽出法が採用され、現在ではハンホード、オークリッジ、アイダホ、サバンナリバーに再処理工場が操業されている。このうちサバンナリバー工場は世界に唯一の遠隔保守方式の生産規模の工場といわれ、またアイダホのIdaho Che-micalProcessing Plant（省略ICPP）はアルミニウム系燃料をはじめジルコニウム系燃料、ステンレス鋼系燃料などが処理できる比較的多目的な工場である。ハンホードの Hot Semiworks、オークリッジの MetalRecovery Plant はいずれも天然または低濃縮ウランを処理する研究−生産両用のプラントである。またオークリッジのThorex Plantはもともとトリウム系燃料を処理するためのパイロットプラントであるが、最近これにMetal Recovery Plant の一部を組み合わせて動力炉燃料をも処理できるPower Reactor Fuel Re-processing Plant として改装されている。
世界各国において現在運転されている再処理工場はすべて各国政府所有のものであり、処理されている燃料も大部分が国有燃料である。しかしながら民間の動力炉などの計画が進んでくると、その使用済燃料の再処理が問題になってくる。
表１−６ アメリカにおける再処理施設とその分担 この計画では各プラントでは大なり小なり拡張工事を行ない、溶媒抽出工程についてはいずれも既存のものを用い、動力炉燃料を取り扱うための施設として、たとえば輸送、容器浄化、貯蔵、前処理工程に関するものが付け加えられることになっている。拡張されたHanford、ThorexおよびMetal
Recovery Plantは小規模な多目的工場に匹敵し、1961年末までには完成するといわれる。しかしながら、このような米国原子力委員会（略称AEC）の計画は後述のIRG調査の見通しが判明するまで一時中止されているといわれる。米国の再処理事業に対する民間業界の動きが注目されていたが、昨年 Commonwealth
Edison Co.などの５大電力会社とDavison ChemicalCo,Divisio of W-R.Grace &
Co.からなるIndustrial Reprocessing Group（省略IRG）が結成され（表１−７参照）、1959年12月から約６ヵ月間民間再処理工場の設計、建設、運転について技術上、経済上の可能性が調査検討されている。この計画にはAECの経済的援助は与えられないが、検討に必要なデータはAECから入手できる。経済的な可能性については、AECは現在使用済燃料の再処理サービスに対する料金を16,260ドル/日（表１−８参照）としているので、IRGではこの数億を基準として検討することになろう。1957年のAEC多目的工場（仮想）による再処理サービス料金設定の際は、民有再処理工場の実現が見られなかったが、再処理技術の進歩した現在、このIRGの計画は再処理事業が商業ベースにのりうる可能性が大として非常に注目を集めている。
表１−７ Industrial Reprocessing Group（省略IRG）メンバー会社
表１−８ いろいろな燃料に対するＡＥＣ再処理料金 イギリスにおいても民間動力炉およびイギリスが海外に建設した動力炉からの使用済燃料を再処理するため新しい再処理工場建設が計画されている。 このように世界各国において、運転、建設および計画中の再処理工場について要約すると次のようなことがいえよう。
（付）プルトニウム燃料開発の現況 核燃料資源の完全利用に通ずる道として、また濃縮ウランの代替物としてプルトニウム燃料は重大な意義を持っているので、最近各国とも鋭意研究を行なってきているが、現在まだ実用化されているとは言いがたい。 プルトニウム金属は固体として五つの変態点があり、熱膨張に対し寸法の安定性がない。また溶融点が低く熱伝導率がきわめて低いことは比出力の増加を限られたものにしている。このためプルトニウム金属をそのまま動力炉に用いることは不適当であるので合金、酸化物、その他の耐熱性プルトニウム化合物が研究開発されている。プルトニウムを含んだ燃料の製作上ウラン燃料の場合と異なる点は、はるかに毒性が強いことおよび低プルトニウム含有燃料体を開発しなければならぬことである。 合金燃料中最も開発されているものはPu-Al合金で、ハンホードの燃料加工パイロットプラントではこの合金の製造が半連続的に行なわれ、１時間に１kgの割合で8.25（w/o）のPu合金が生産されている。この施設は種々の型のプルトニウム燃料を開発して実験炉に供し、またプルトニウム燃料の商業ベースでのコスト評価をするために拡張され、1960年に完成する予定である。 その他の合金としてはPu-U、Pu-U-Mo、Pu-U-Fissium、Pu-Th、Pu-Fe、Pu-Zr等が、酸化物ではPO2、PuO2-UO2、PuO2-ThO2、PuO2 サーメット等が研究されており、その他の耐熱性プルトニウム化合物では炭化物、窒化物、ケイ化物等について研究がなされている。 プルトニウム燃料の使用法には大別して２方法あり、一つは熱中性子炉で、他は高速中性子炉で使用する方法である。プルトニウムの核的性質からみれば、熱中性子炉燃料としてはややウラン-235に劣るが、高速炉燃料としてははるかにすぐれている。アメリカの Los Alamos Fast Reactor は1946年臨界に達したが、これは世界最初のプルトニウム燃料を装荷した高速中性子炉であった。この燃料はステンレス鋼被覆のプルトニウム金属が用いられたが、燃料棒の欠陥により冷却材を汚染したので1953年解体された。Experi-mental Breeder Reactor IIは1960年運転開始の予定であり、最初の燃料はプルトニウムを含まないがこれを高温冶金法で再処理した20％プルトニウム含有合金が次いで装荷されることになっている。Los AlamosMolten Plutonium Reactor Experiment-1は現在建設中で、燃料は溶融Pu-Fe合金でタンタルのカプセルに入れられる。ソ連のBR-1 Reactor は高速中性子研究炉で1955年、BR-2は1956年運転開始され、燃料はプルトニウム棒である。BR-5は最近建設され、その燃料要素は焼結酸化プルトニウムをステンレス鋼管に装入したものである。1954年イギリスの Zero EnergyFast Reactorはプルトニウム棒とウラン棒燃料で臨界に達し、高速中性子系の研究が行なわれている。 熱中性子炉ではカナダのNRX Reactorに1951年若干のプルトニウム燃料がスパイクされ、この試験は現在まで続けられ、3種のPu-Al合金の燃料が開発中である。アメリカのMaterial
Testing Reactorでは1956年プルトニウムの高次アイソトープをうるため若干のPu-Al合金燃料が使用され、1958年Pu-Al合金燃料のみで運転された。この炉はその前まで濃縮ウランで運転されたものであったが、プルトニウム燃料を使用するに際してわずかに設計を変更したにすぎず、また運転操作もウラン燃料の場合と大差なかったと報告されている。この試験の結果、炉の燃料装荷にあって要求されるプルトニウムの量は核的性質の相違によりウラン-235より少なく、プルトニウム炉心の燃焼率は核計算から予期されていたように、同じ初期超過反応度をもつ高濃縮ウランの炉心の燃焼率より小さいことが確認され、また高出力、高中性子束運転というきびしい条件に耐えるプルトニウム燃料体の製作は可能であり、プルトニウムのように遅発中性子の割合が小さい燃料を用いて原子炉を高出力で安全に運転することができることがわかった。 Plutonium Recycle Test Reactorは熱出力70MWの重水減速炉で、反応度と長期照射時のプルトニウムアイソトープの効果、プルトニウム燃料装荷炉の安全性、プルトニウム燃料要素の放射線損傷、種々な燃料サイクル型式の経済性等を検討するために建設され、1960年に運転が開始される予定である。当初の燃料は天然酸化ウランとPu-Al合金のスパイク燃料が予定されているが、その後はプルトニウムで均一に濃縮された燃料が使用される計画である。 またイギリスのZero Power Thermal Reactor Experimentの燃料要素はPu-Al合金である。 第２章 わが国における原子炉開発と再処理 わが国の原子炉開発は、昭和32年12月18日原子力委員会で決定された「発電用原子炉開発のための長期計画」に沿って進められている。すなわち、原研用原子炉として日本原子力研究所に建設されたウオーターボイラー型原子炉（50kW）は過去２ヵ年半良好な運転が行なわれており、続いて建設されているCP-5型原子炉（10Mw）は昭和35年度の上期に、天然ウラン重水型の国産１号炉（10MW）は昭和36年度の中ごろに、それぞれ運転される予定である。 また動力炉開発計画の一環として低濃縮ウラン軽水型の動力試験炉（電気出力12.5MW）の建設計画が具体化されている。さらに発電用動力炉としてコールダーホール改良型原子炉（電気出力166MW）の設置が昭和34年12月14日許可され、本格的な原子力発電にその第一歩が踏み出された。 現段階における動力炉は天然ウランまたは低濃縮ウランを燃料とする非増殖型炉であるが、将来の動力炉としては資源の面からまた経済の面からわが国の原子炉開発の長期目標として増殖型原子炉が重視されており、日本原子力研究所においては水性均質炉系、高速中性子炉系および半均質炉系の開発研究が進められている。 このような原子炉開発の具体的進展に伴い、炉の運転によって生成されるプルトニウムおよび減損ウランを再処理によって回収しこれを再使用するいわゆる燃料サイクルに関する技術開発が、わが国の原子力開発の重点の一つとして取り上げられるようになってきた。 燃料サイクルの前堤としては、使用済燃料の再処理およびプルトニウム燃料の開発が重要であるので、米、英、仏の先進国では生産兼研究用の再処理プラントから得られるプルトニウムを利用して、鋭意プルトニウム燃料の研究に力を注ぎ、その実用の可能性を検討中である。このため、いくつかの臨界実験装置や研究炉が建設され、特に米国では、大きなプロジェクトとして集中的努力がなされている。 世界における再処理技術の現状と動向は前章に概観したとおりであり、当初軍事用プルトニウム獲得のために育成された原子力先進国の再処理は相当な発展を遂げ、すでに２、３の方式は工業的方式として確立され、かなりの規模の工場が運転され実用されている。さらにその技術改良を図るとともに、新しい炉型、燃料の型式に対応する新方式の開発が進められている。 また欧州経済協力機構（OEEC）の欧州原子力機関（ENEA）では、1959年７月、共同企業としてユーロケミクを設立してベルギーのモルにパイロットプラントを建設し、1961年以降研究炉および試験炉から取り出される使用済燃料を再処理する計画を進めている。このパイロットプラントは将来欧州で開発される原子炉の使用済燃料を処理する大プラントの先駆として計画されたものであるが、その基本的な考え方は再処理技術開発の動向に大きな示唆を与えるものといえる。 このように、海外においては原子力の平和利用の進展につれて、その一環として再処理、プルトニウム燃料の開発が大きくクローズアップされるに至った。 一方、米国原子力委員会においては、再処理事業は経済的に民間企業が実施できる段階に到達しているとの観点のもとに、近い将来、民間原子炉から取り出される使用済燃料の再処理は民間企業が実施することを期待しており、これに対して前述のとおりIndustrial Reprocessing Groupにおいて目下その技術上および経済上の可能性に関し検討を進めている。わが国において目下建設が決定している原子炉から取り出され再処理を必要とする使用済燃料は、表２−１に示すとおり昭和41年において約60トンであるが、原子炉開発の発展に伴い昭和41年以降この量は飛躍的に増加することが予想され、これらの使用済燃料の再処理は、将来経済的にもまた外貨節約上の見地からも、国内において行なうことが要求されることとなろう。 わが国の原子炉開発においても再処理の研究開発は大きなウェイトがおかれて進められており、すでに日本原子力研究所においては、現在先進国において実用されている溶媒抽出法、また将来有望視されているフッ化物蒸留法、高温冶金法に関する基礎研究を継続的に行なっており、昭和36年度には工学汎用のホットケーブを建設して再処理の工学的研究を実施する計画である。
表２−１ 現在建設予定の原子炉からの要再処理燃料の見込量 これらの研究の推進により基礎的な技術はレベルアップされることが期待できるが、さらに臨界性、高放射能下の操業等再処理の特質にかんがみ、再処理技術を確立するためには適切な規模のパイロットプラントを建設し、一連の連続操作による試験を行なうことが望ましいものと考えられる。このパイロットプラントは、現在わが国において建設が決定している原子炉から取り出される使用済燃料を国内において処理することを可能にするとともに、再処理にたずさわる技術者および操作員の養成訓練に大きな効果をもたらすほか、その運転に伴って得られるプルトニウムは、わが国のプルトニウム燃料開発の上に重要な意義をもつであろう。 一方少量の研究用プルトニウムは、日米原子力協定に基づいて精製したものを入手することができるが、燃料加工試験用のプルトニウムはかなり大量となるので使用済燃料を再処理して取得せねばならない。もちろん日米、日英の原子力協定においては、わが国の使用済燃料から得られるプルトニウムは優先的にわが国の平和利用計画に確保することができるわけであるが、パイロットプラントが稼働すれば、必要な時、必要な量を入手することができ、プルトニウムの利用技術の進展に大いに貢献しうるのである。 以上の諸点から、再処理パイロットプラントの建設を目標として早期に計画をたて、効率的にその具体的計画を推進することが望ましい。 第３章 わが国に建設するパイロットプラントの基本的な考え方 第２章において、わが国で再処理技術を確立しプルトニウム燃料の研究を促進する上にパイロットプラントを建設、運転することがきわめて望ましいことであり、その実現へ努力する必要があることを述べた。しかし再処理技術に関してはまだ不確定な要素もあるので、今後調査検討すべき事項があるが、現在時点でパイロットプラントの具体的内容を列記すれば次のとおりである。 ３−１ 目 標 さらにプルトニウム燃料の研究開発は燃料サイクルの面から強く要求されているので、その推進にあたっては必要な量および組成のプルトニウムを必要な時期に国内において供給できる態勢を整備することが望ましく、このためにはパイロットプラントの建設運転が大きな役割を果たすことが期待される。このようにわが国に建設するパイロットプラントは国内で取り出される使用済燃料を対象として、再処理技術の確立、技術者の養成および研究用プルトニウムの供給を目標とし、わが国原子力開発の一環として重要な意義をもつものである。 ３−２ 規 模 ３−３ 方 式 工場の保守方式に関してはパイロットプラント規模のものは直接保守が適当と考えるが、遠隔保守の技術習得のため部分的には遠隔保守の併用も必要であろう。 ３−４ 範 囲 ３−５ 設備時期 日本原子力研究所に設置されるホットケーブは昭和37年度からホットの試験を開始する予定であり、昭和38年度に一応の成果が得られる予定となっている。その試験をできるだけパイロットプラントの計画に活用することが望ましい。 ３−６ 設計建設 パイロットプラントの設計建設には日本原子力研究所における基礎研究の成果を取り入れることはもちろんであるが、さらにさきに述べたように再処理技術には多くの技術上の問題があり、再処理操業の安全性確保の面から、また投資の効率の面からみても先進諸国から技術導入を行なうことが適当と考えられる。しかしパイロットプラントの建設にあたっては国内技術でまかなわれるものも多いと考えられるので、最大限にこれを活用することを考慮すべきである。 ３−７ 建設費および直接操業費 第４章 再処理に関する基礎的技術の開発 ４−１ 基礎研究の推進
表４−１ ホットケーブ関係施設建設のタイムスケジュール ４−２ 分析技術の開発
表４−２ 日常分析の必要な工程、成分、分析方法（ユーロケミク案） 現在わが国においては、再処理工場におけるような高放射線下の試料採取ならびにその分析の技術に関する経験はほとんどなく、再処理分析関係の技術的・人的な基盤は皆無といってよいであろう。したがって早期にかつ計画的に分析技術の開発を進め、ホットケーブにおける研究が本格化する段階においてはそのための分析技術を確立しておかねばならない。 さらにパイロットプラント建設までにはホットケーブにおける分析および海外における訓練計画を通じて、ぜひとも分析管理技術を確立し分析要員を養成することが必要である。 ４−３ 海外の調査 ４−４ 技術者の養成 さらにパイロットプラントの操業には、すでに述べたように強放射線の制御という特殊条件があるため、保健上、技術上、工場の安全運転の観点から特別の熟練と十分の経験が要求される。したがって早期に技術者をホットケーブによる試験に参加させて十分ホットの経験を得させるほか、毎年相当数の技術者を海外の再処理プラントへ派遣して訓練を受けさせることが必要と考えられる。 （付） プルトニウムに関する研究の推進 プルトニウムの平和利用は、目下のところ中性子源としてあるいはフィッションチェンパーとしての利用があるが、プルトニウムは燃料サイクルの面から核燃料として使用されることが本命であり、先進諸国では強力に研究が進められている。 プルトニウム燃料の開発には、（a）物理的、化学的諸常数の測定、（b）分離、精製、分析の研究、（c）取扱技術の確立、（d）燃料の加工およびその照射試験、（e）プルトニウム燃料を使用する原子炉の開発等、きわめて広い分野にわたる研究開発が必要である。 日本原子力研究所においては、昭和34年度においてJRR-1を使用してμg量のプルトニウムをつくり化学研究に着手しているが、35年度にはプルトニウム専用の研究室を設けてmg規模でプルトニウムの分析、分離の研究および核的諸性質の検討を行なうことになっている。 昭和38年度には工学試験用ホットケーブによりJRR-3使用済燃料の処理試験が行なわれ、これによりg量程度のプルトニウムが得られるので、プルトニウム冶金の研究が可能となると見込まれる。 さらに本格的なプルトニウム燃料の加工、照射試験をはじめ各種の研究を行なうためには、総合的な研究開発計画を早期に樹立し、これに必要な多量のプルトニウムの供給源を確保しておかねばならない。 |
