図-１ 地層処分の対象となる線源としての比較（放射能の推移）
| 地層処分における核種分離・消滅処理技術の効果 |
１．はじめに
リサイクル方式の核燃料サイクルでは，ガラス固化体が高レベル放射性廃棄物として地層処分の対象となる。また，再処理等に伴って超ウラン核種を含む放射性廃棄物が発生し，これらの一部も地層処分の対象と考えられている。
ここでは，核種分離・消滅処理（以下，簡単に「PT」という）の技術が，地層処分に対してどのような効果をもちうるかについて，ガラス固化体の地層処分を例として，地層処分研究開発第２次取りまとめ第２ドラフトにおける解析（核燃料サイクル開発機構，1999）に基づき，以下の二つの点から概略の検討を行った。
①地層処分の長期的な安全性への効果（安全上重要な核種のインベントリ低減）
②地層処分場の設計に対する効果（ガラス固化体の発熱低減）
２．地層処分の対象となる廃棄物特性の比較
再処理の過程でU及びPuが回収されるとともに，IやC-14等が分離され（第２次取りまとめで想定したガラス固化体では，国内の再処理工場で製造される条件（日本原燃株式会社，1992）を参考に，Uは99.578％，Puは99.452％，IやC-14，希ガスなどは100％の除去を設定），残りの放射化生成物，核分裂生成物およびアクチニド核種はすべてガラス固化体に取込まれるものとした。
PT技術は，高レベル放射性廃液から上記①の観点では主に長寿命核種の，②の観点では発熱性核種の分離除去に適用することが考えられている。
以下に，線源として放射能と摂取毒性指数（換算水量）1について，また熱源として発熱量について，ガラス固化体とPT技術を適用した場合の廃棄物とを相互に比較する。
1摂取毒性指数（換算水量）：廃棄物に含まれる放射性核種の放射能を，現行の規制で定められている水中の濃度限度で除すことにより規格化し，濃度限度以下になるまで希釈するために必要な水の量として表した指数。わが国の既存の原子力施設に対しては，核種ごとに周辺監視区域外の水中濃度限度（科学技術庁，1988）が定められており，これを用いてガラス固化体の摂取毒性指数（換算水量）を求めることができる。
1）線源としての比較
放射能については，図-1に示すように，核分裂生成物(Cs，Sr)を90％以上除去することにより，ガラス固化後約200年間にわたって最大1桁程度下げることができる。これはガラス固化後の放射能を支配するCs-137（半減期30年）やSr-90（半減期29年）が除去されるとともに，その娘核種であるBa-137mやY-90の寄与分も減ることによる。
アクチニド核種（U，Pu，Np，Am，Cm）をそれぞれ99％以上除去した場合，支配核種であるAm-241（半減期432年）の寄与分がなくなるため，約300年後から1桁程度下げることができるが，5万年後あたりから両者とも支配核種がTc-99（半減期2.13×105年）となるため，核種分離を行わない場合とほとんど変わらなくなる。
図-１ 地層処分の対象となる線源としての比較（放射能の推移）
摂取毒性指数に対するアクチニド核種の寄与は大きく，ガラス固化後2,000年程度まではAm-241（半減期432年），その後10,000年まではAm-243（半減期7,380年），105年まではPu-239（半減期24,100年），2×107年まではNp-237（半減期2.14×106年）がそれぞれ支配核種となる。このため，アクチニド核種を除去した場合，図-2に示すように２桁程度まで下げることができる。
図-２ 地層処分の対象となる線源としての比較（摂取毒性指数(換算水量)の推移）
2）熱源としての比較
発熱量については図-3に示すように，アクチニド核種については，発熱性のCmの除去による効果のみである。また核分裂生成物(Cs，Sr)を除去した場合，最大1/3程度まで下げることができ，Cs-134（半減期2年）に加え，Cs-137とSr-90およびその娘核種であるBa-137m（半減期約2.6分）とY-90（半減期約2.7日）がガラス固化体の発熱量の2／3以上を占めていることがわかる。
図-３ 地層処分の対象となる線源としての比較（発熱量の推移）
３．核種分離を行った場合の地層処分への影響
1)地層処分の安全確保の考え方
わが国の地層処分概念は，安定な地質環境に多重バリアシステムを構築するというものである（図-4：地層処分の概念とその機能，重要なパラメータ（溶解度，分配係数））。
図-４ 地層処分の概念とその機能
2)地層処分システムの安全評価
地層処分の安全評価は，シナリオを作成し，これに対応したモデル及びデータを用いることによってシステムの安全性能を解析した結果を基準と比較することによって行われる（図-5：安全評価の体系）。
図-５ 安全評価の体系
地層処分研究開発第２次取りまとめ第２ドラフトで行われている安全評価の内容について，以下に概略を説明する。
①シナリオの分類と取り扱い（図-6：安全評価シナリオの分類と取り扱い）
シナリオについては，大きく地下水シナリオと接近シナリオに分け，前者については，さらに基本シナリオと変動シナリオに分け，基本的にモデルとデータを用いた解析による検討を行っている。
基本シナリオでは，
・地質環境が長期間にわたって安定
・人工バリアは設計通りに機能
・気候や人間活動などの地表環境が地下深部に影響を及ぼさない
としている。地質環境や人工バリアのバリエーション，モデルやデータの不確実性についても基本シナリオの枠内で検討を行っている。
変動シナリオでは，何らかの要因によって，基本シナリオに関する上記三つの条件が変化することを想定している。
接近シナリオについては，基本的に適切なサイトを選定することによってその影響を避けることが可能であることを，わが国の地質環境条件に関する調査研究の成果に基づいて示している。接近シナリオのうち人間侵入シナリオについては，その発生の可能性は極めて低いものの，念のため侵入者に対する影響を解析し，リスクの評価を行っている。
図-６ 安全評価シナリオの分類と取扱い
②地下水シナリオに関する解析
―基本シナリオの概念モデル（図-7）
地下水シナリオは，次のようなシナリオを想定している。
図-７ 地下水シナリオの概念モデル
―核種移行における鍵となるパラメータ
解析に用いるパラメータのうち，アクチニド元素について特に重要なものとして，その溶解度と分配係数が挙げられる（図-8）。
溶解度の場合，地下深部は還元環境にあり地下水への核種の溶出は小さい。例えば，処分後1000年時点においてガラス固化体に約4 mol存在するNpは，図-8 (a)に示すように1リットルあたり10-8 molの溶解度により，溶け出す量はその1億分の1に制限される。
また，図-8(b)に示すように，岩を多孔質媒体とみなした時，分配係数Kdを用いて次式によって計算される遅延係数Rd
Rd=1+(1-ε)・ρ・Kd／ε
ここで，ε：岩の空隙率，ρ：岩の乾燥密度
は，地下水の流速に対して放射性核種の移動速度がRd倍だけ遅くなることを表す。例えば地下深部でのUのRdは，図-8(b)の降水系地下水での還元環境にあるKd: 10,000 ml/gから，εを0.05，ρを2.64 g/mlとして計算すると，Uの移動は地下水の流速に対して約50万倍遅くなることがわかる。このように，核種の移行に対して地下深部の岩体が有する遅延性能は大きい。
(a)熱力学データに基づく各種地下水に対する元素の溶解度の計算例
(b) 各種地下水に対するUとTcの収着実験による花崗岩の分配係数
―解析ケースの設定
わが国の地質環境の多様性，処分場の設計のオプション，さらに安全評価に用いるモデルやデータの不確実性を考慮して解析ケースを設定した。現実的な地質環境データと，それに基づいて合理的に設計された人工バリア仕様によって特徴づけた解析ケースを1ケース設定し，これを解析のレファレンスとした。レファレンスケースを基準として，モデルやデータの不確実性，地質環境の多様性や処分場の設計のオプションを勘案し，システム全体の安全性を評価するため，異なる岩種や地下水流速，地下水のタイプを合理的に組み合わせることにより，レファレンスケースを含めて30ケースを設定した。
レファレンスケースは以下のように設定した。
図-９ 地下水シナリオのレファレンスケースに関する解析結果
図-10 各国の安全評価結果（Nagra Bulletin No.25, 1995を基に作成）
図-11 地層処分システムの全体性能の解析
地下水シナリオ（基本シナリオ）に対する最大線量の分布（40,000本の廃棄体処分を想定）
3)核種分離・消滅処理技術による効果
(1)地層処分の長期的な安全性への効果
地層処分に対するPTの効果について具体的に論ずるため，地下水シナリオ及び人間侵入シナリオを対象として，推定される線量あるいはリスクがどのように変化するかを調べる。PTの効果の特徴を概略的に把握するという目的から，地下水シナリオについては，レファレンスシナリオに焦点を絞って検討した。
a)地下水シナリオに対する効果
U，Pu及びマイナーアクチニドを分離した場合に，線量の解析結果がどのように変化するかを，図-9に示したレファレンスケースとの比較で検討する。上述したように，レファレンスケースの最大線量はCs-135によるものであり，U，Pu，Np，Am，Cmを分離除去してもこの値は変わらない。
地層処分したガラス固化体によって生ずると推定される線量の最大値を下げようとすれば，まずCs-135を分離除去することが必要である。図-12に示すように，Cs-135を90%除去すれば，最大線量は約１桁下がり，Th-229が支配的となる線量のレベルと同等になる。
さらに最大線量を下げるためには，Cs-135を99%除去し，これに加えてTh-229の親核種であるNp，Amをそれぞれ99%以上分離除去することが必要で，これによって最大線量をレファレンスケースに比べて約2桁下げることができる。
図-9をみると解るように，レファレンスケースの最大線量を2桁下げた段階では，Se-79やUの娘核種など，様々な核種が最大線量を支配するようになり，さらに線量を下げようとすると，これらの核種を同時に分離除去することが必要となる。
図-12 核種分離した場合の安全評価結果
b)人間侵入シナリオに対する効果
将来の人間が処分場に侵入することを想定する人間侵入シナリオに関しては，地層処分場を建設するサイトの選定過程で，資源利用の可能性がないという点について充分な配慮がなされること，実際に侵入するためのボーリングを行うためには大きな経済的インセンティヴが必要であること，さらには記録の保存などの制度的管理が行われることなどによって，その発生の可能性は極めて小さいものと考えることができる。
第２次取りまとめ第２ドラフトでは，このような観点から，人間侵入シナリオについては，基本的にその発生の可能性は極めて低いものとして排除しているものの，念のため侵入者に対する影響を解析しリスクの評価を行っている。その結果は図-13に示すとおりであり，記録の保存などの制度的管理によって，処分後のある期間，リスクはゼロであるが，仮に人間侵入を防止する効果を見込まない場合でも，計算されたリスクは，諸外国で提案されているリスクの安全基準を下回るものとなっている。
これに対し，アクチニド核種を分離除去した場合のリスクの計算結果を併せて図-13に示す。また，ガラス固化体の初期の潜在的危険性を支配する，Cs及びSrを分離除去した場合のリスクの変化についても，図-13に示した。
人間侵入によるリスクは，吸入による内部被ばくが卓越するため，図-13に示すように，吸入摂取による毒性の高いアクチニド核種の分離除去が有効となる。
図-13 核種分離した場合の人間侵入によるリスク
（制度的管理が行われる期間については，リスクはゼロとなるが，ここでは仮にその効果が見込まれないものとして計算した値を示している）
(2)処分場の設計への影響
a)発熱について
発熱による緩衝材の変質が生じない（100℃を越えない）ようにし，また坑道の力学安定性を維持するため，ガラス固化体は間隔をおいて設置される。この際に必要となる固化体１本当たりの占有面積は，硬岩系岩盤深度1000mに処分場を建設する場合，概略図-14に示すようになる。
竪置き方式の場合，ガラス固化体の発熱量が約380W／本以下，横置き方式の場合，発熱量が約200W／本になると，力学的安定性からの制約によって占有面積が決定され，これ以上の発熱量であれば熱的な制約によって決定されることとなる。
現在の計画では，ガラス固化体は処分されるまでに30年から50年貯蔵されることとなっており，図-3から，発熱量は30年貯蔵後には560W／本，50年貯蔵後には350W／本となることがわかる。
したがって，貯蔵期間が50年であれば，竪置き方式では，占有面積は既に力学的制約によって決まる領域にあるが，貯蔵期間が30年の場合には，Cs，Srをそれぞれ40%程度分離除去すれば，処分時の発熱量を約350W／本とすることができ，占有面積を力学的制約によって決まるレベルまで引き下げることができる。
Cs，Srをそれぞれ約90%回収すれば，3年の貯蔵期間で350W／本程度まで，またそれぞれ約99%回収することにより，同じく3年の貯蔵期間で250W／本程度まで，発熱量を下げることができ，占有面積に対する熱的な制約を取り去ることができる。
図-14 ガラス固化体１本あたりの占有面積と発熱量の関係
（図中の曲線は，横置き方式の場合を示しているが，竪置き方式の場合もほぼ同様の結果となる）
b)発生本数について
ガラス固化体への廃棄物含有率は，相分離，ガラス溶融炉運転への影響，発熱性核種のガラス固化体特性への影響などによって制限され，相分離に関してはMo，ガラス溶融炉運転に関しては，PdやRu，発熱性核種のガラス固化体特性への影響という観点からはCs及びSrの含有率が重要となる。核燃料サイクル開発機構東海事業所ガラス固化技術開発施設の場合には，ガラス固化体への廃棄物含有量は約25%以下に抑えられており，これに対し，Moを80%，Pd及びRuについては95%，Cs及びSrでは90%，それぞれ分離除去することによって，約45%まで廃棄物含有率を高められる可能性が示されている（Yoneya, et al., 1995; 1997）。
この結果，地層処分するガラス固化体の総本数を約1/2とすることが可能となり，３．に示した第２次取りまとめ第２ドラフトの安全評価モデルによれば，処分本数に比例して，地下水シナリオレファレンスケースによる最大線量も約1/2となる。
４．まとめと提言
以上の検討をまとめると，
―地層処分システムの安全性は，廃棄する放射能量ではなく，廃棄物から溶け，地層中を移動する放射能量によって決定づけられる。図-1で示したように，核種分離によって，ガラス固化体の放射能は大きく低減するものの，図-12で解るようにそれが直接線量の低減に繋がらない。
―最大線量を低減するという観点からは，アクチニドより長半減期の核分裂生成物であるCs-135が重要である。地層処分場が設置されるような深部の地下環境では，アクチニドの溶解度は小さく，岩石への収着は大きい。
―発熱性核種の分離除去は貯蔵期間の短縮に効果がある。
このような検討結果から，PT技術の適用に関する提言をまとめると，
―現行のガラス固化体の地層処分でも，諸外国で提案されている安全基準を充分に下回っているが，さらに線量を下げるために，長半減期の核分裂生成物へのPT技術の適用は有効な手段となりうる。
―ガラス固化体には含まれていないが，放射性廃棄物管理全体の問題として重要なものに，I-129を含む廃棄物の処分がある。ヨウ素は溶解度が高く，地層への収着も小さい。これを消滅処理できれば，処分の安全性を高めることが可能である。
―Csを高い除去率で分離すれば，適切なSrの除去と組み合わせて，処分場の設計上，熱的な制約をゆるめることができ，例えば大空洞に一括して処分するような方式（サイロ方式）をとることが可能となる。さらに，溶解度の低い核分裂生成物やアクチニドを地下水シナリオに対する最大線量の支配核種となるようにすることができる。また，Moや貴金属を分離除去することにより，ガラス固化体の発生量を低減でき，処分坑道の総延長を短くすることによって，処分場設計の合理化を図ることができる。
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注）半減期については，計算に用いたORIGEN2.1コード（Croff, 1980）のDECAYライブラリを引用
Croff, A.G. (1980): ORIGEN-2, A Revised and Updated Versions of the Oak Ridge Isotope Generation and Depletion Code, ORNL-5621.